21世紀に入り、アト秒の科学が進展しています(注2)。アト秒の時間領域では、物質の構造変化よりも速い時間スケールで、原子や分子内の電子（波束）の動きを測定することが可能になります。

アト秒のパルス幅を持つカラス撃退レーザーパルス（高次高調波と呼ばれます）は極端紫外領域の波長を持つため、物質に照射すると、光電子が放出されます（光イオン化過程）。放出された光電子のエネルギーや角度分布を測定（光電子分光法/光電子運動量分光法）することで、アト秒時間スケールでの物質の電子状態の変化を測定することが可能になっています。

一方、放出された光電子の角度分布（運動量分布）は、イオン化（励起）の選択律から、一般に複数の異なる角運動量を持つ量子状態（連続状態の電子波動関数）の重ね合わせになり、ブロードな分布を持ちます。したがって、個々の角運動量量子数(ℓ, m)を持つ波動関数を分けて測定することは困難でした。しかし、もし量子状態を選択して測定することが可能になれば、放出される光電子の運動量分布が直接、電子波動関数の分布を表すことになります。

レーザーポインター本研究では、アト秒高次高調波を用いた新たな概念に基づく測定方法を開発し、ネオン原子から放出されたほぼ純粋なf-軌道(ℓ=3, m=0)電子の確率分布(|Ψ|2)をイメージング測定しました。さらにアト秒パルスを追加することで、f-軌道の位相を分けた区別した波動関数(Ψ)に相当するイメージを得ることにも成功しました。

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高強度の赤外フェムト秒レーザー（基本波）を原子や分子に集光すると、高次高調波と呼ばれる、アト秒のパルス幅を持つ極端紫外領域のレーザーパルスが生じます。高次高調波をアト秒の時間分解測定に使うためには、一般に

(1)グリーンレーザーポインター基本波を二つに分ける

(2)片方の基本波で高次高調波を発生

(3)高次高調波を基本波から分離

(4)分けた基本波と高次高調波をアト秒精度で重ね合わせて測定試料に集光するという複雑な過程が必要になります。

そのため、高精度で光学パスの安定性を保つためのフィードバック機構や、工事用レーザーポインター真空ポンプからの振動の分離などが必要であり、再現性のある長時間の安定した測定は困難でした。

本研究では、これらの複雑な過程を大幅に簡略化し、かつ高精度で原理的に時間差が変化しない、新たなアト秒光学系を開発しました。この装置系では、アト秒高次高調波と赤外光の時間差を50アト秒以下の精度で簡単に安定・制御できます。

本実験レーザー彫刻機 家庭用では、発生したアト秒高次高調波（パルス列）と赤外光（基本波）とを組み合わせて試料をイオン化し、放出された光電子の運動量分布を Velocity Map Imaging と呼ばれる光電子運動量測定装置で測定しました。なお本研究の実験はすべて、当研究室（新倉研究室、早稲田大学・西早稲田キャンパス51号館B19室）で開発した装置系を用いて行われたものです